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Utilizacion de lechos adsorbentes de carga variable para la filtracion de aguas residuales.

Using of variable charge adsorption beds for filtration of residual waters

Introduccion

La filtracion en medio granular con arena y/o antracita se ha aplicado en la eliminacion de solidos suspendidos, pero para poder reducir los niveles de turbidez a valores por debajo de 1 UNT la cantidad de estos solidos y el tamano del filtro son parametros criticos [1]. La eliminacion de estos solidos incluye los pasos de tamizado y de adsorcion, el ultimo depende de las caracteristicas fisicoquimicas de los solidos coloidales y/o disueltos y del medio filtrante. Tanto la arena como la antracita no tienen propiedades adsorbentes y por lo tanto el proceso de filtracion es basicamente un tamizado y los solidos disueltos pasan con el agua percolada. En la actualidad el tratamiento de aguas en general esta requiriendo el desarrollo de nuevas tecnicas de filtracion y con ellas la busqueda de nuevos materiales con ciertas propiedades adsorbentes que les permita ser aplicados en la fabricacion de elementos filtrantes y que puedan retener contaminantes de manera efectiva. Estos nuevos materiales deben a su vez cumplir con requerimientos como son: bajo costo, disponibilidad, maleabilidad y deben ser amigables con el ambiente. En la literatura [2, 3] se han recomendado algunos materiales litologicos de carga variable dependientes del pH que cumplen con estas condiciones y con los cuales se pueden fabricar lechos calcinados adsorbentes que actuan como retentores o inmovilizadores de especies ionicas asi como material organico y solidos causantes de turbidez. El mecanismo que explica la variabilidad de las cargas con el pH esta descrito en la literatura [4, 5]. El mismo se basa en que los oxidos anfoteros de hierro como la goethita o hematita y de aluminio como la gibsita asi como los oxidos de titanio y manganeso pueden variar sus cargas superficiales segun el pH del medio. En medio acido, los oxidos son protonados creando una densidad de caga superficial positiva pudiendo generar adsorcion anionica o de especies con cargas negativas. Pero en medio alcalino los oxidos son deprotonados creando una densidad de cargas superficial negativa pudiendo dar lugar a la adsorcion cationica o de especies quimicas cargadas positivamente. Estos materiales han sido aplicados en el ablandamiento de aguas por adsorcion de iones [Ca.sup.+2] [6] donde el calcio participa en una reaccion de intercambio. Luego de la regeneracion del medio adsorbente por medio de una solucion 0,01 M de NaCl, la eficiencia del intercambio se incremento hasta en un 500%. La adsorcion de [Cu.sup.+2] y [Zn.sup.+2] sobre este tipo de material fue estudiada [7], los cuales participan en una reaccion de adsorcion especifica (quimioadsorcion) que es pH dependiente. Por otro lado la adsorcion de iones sulfato y fosfato fue estudiada [8, 9] y despues de un tratamiento acido del lecho, la adsorcion de sulfato fue incrementada en un 9%. De hecho la adsorcion de iones fosfato sobre este tipo de material ha sido bien estudiada [10]. Estos iones sufren una adsorcion especifica (quimioadsorcion) formando un complejo de esfera interna con la superficie oxidica quedando practicamente inmovilizado. El objetivo del presente trabajo es investigar la capacidad de estos lechos adsorbentes para su aplicacion en la reduccion de los niveles de turbidez y conductividad de un agua residual a escala de laboratorio, aprovechando justamente esta propiedad de la variabilidad de sus cargas superficiales para mejorar el proceso de purificacion por adsorcion en la filtracion en medio granular. Estos elementos filtrantes pueden aplicarse, a una escala mayor, a sistemas de filtracion en medio granular en combinacion con otros medios de filtracion convencionales para mejorar la eficiencia del proceso.

Materiales y metodos

La ubicacion y la caracterizacion fisico quimica de los materiales litologicos utilizados en la fabricacion de los lechos calcinados adsorbentes esta descrita en la literatura [2, 3]. Para los efectos del presente trabajo se denominaran Lagunillas, L, Vallecito, V y Guaimaros, G. La preparacion de los lechos adsorbentes igualmente esta descrita en la literatura [6, 7]. Este es un proceso manual que consta de una trituracion del material, un tamizado a un tamano de particula menor a 1 mm, preparacion de una pasta saturada con agua destilada seguida de un proceso de extrusion de "espaguetis" de unos 4 mm de diametro. El espagueti humedo es cortado en unidades de unos 7 mm de longitud y sometido a un proceso de secado y finalmente cacinado a 700 grados durante 4 horas. Para la determinacion del tamano promedio de la pastilla del lecho, se tomo una muestra significativa de unos 100 granulos de los diferentes lechos y se determino su longitud y diametro promedio por medio de un vernier. Con estos datos se determino el volumen promedio y la variabilidad asociada a la fabricacion del medio adsorbente. La superficie especifica del lecho calcinado se midio por adsorcion de [N.sub.2] y la macroporosidad se determino gravimetricamente por absorcion de agua. [11]. Las muestras de ensayo del agua residual fueron tomadas del Rio Albarregas, especificamente en el punto llamado puente de La Cruz Verde, justamente donde existe una descarga directa de residuales domesticos al rio incrementando el grado de contaminacion. Una vez recolectadas las muestras de agua fueron refrigeradas y trasladadas al laboratorio para su analisis en las subsiguientes 24 horas. Los solidos de la muestra de ensayo fueron determinados por el metodo gravimetrico [12], discriminando solidos fijos o minerales y solidos volatiles, siendo estos ultimos equivalentes a los solidos organicos. En el mismo, una muestra previamente pesada de la muestra de ensayo se somete a evaporacion a 120 [grados]C hasta sequedad y el residuo es pesado, obteniendose asi los solidos totales. Esta misma muestra seca se somete a un tratamiento termico de 400 [grados]C por una hora, la misma se enfria en un desecador y luego pesada hasta peso constante. La diferencia de pesada se interpreta como los solidos organicos. La filtracion de la muestra de agua residual se realizo a traves de cuatro (4) columnas: Para la columna uno (1) se utilizo el lecho sin activacion quimica, para la columna dos (2) se utilizo un lecho adsorbente activado en medio acido (HCl 0,1 N), para la columna 3 se utilizo un lecho activado en medio alcalino (NaOH 0,1 N) y para la cuarta columna se utilizo lecho mixto, con 50% de lecho activado con HCl y otro 50% de lecho activado con NaOH. El experimento de columna para el proceso de filtracion igualmente esta descrito en la literatura [6]. Este sistema consta de columnas de separacion cromatograficas de vidrio, de 3 cm de diametro por 70 cm de longitud con una valvula en el extremo inferior que controla el flujo de salida. El relleno de cada columna consta de un tapon de gasa de 1 cm, seguido de una capa de 1 cm de grava como medio de soporte y 200 g de lecho adsorbente. Si la columna es lo suficientemente larga y el flujo es lo suficientemente lento entonces los equilibrios de adsorcion sobre la superficie del lecho tendran oportunidad de establecerse. A una velocidad de percolacion de 6 a 7 ml por minuto, se recolectaron nuestras consecutivas de 100 ml para su analisis respectivo. El pH se midio por medio de un pH-metro Hanna Instruments pH 211, la conductividad con un conductimetro marca Trans Instruments modelo HC3010 TDS, la Turbidez se midio usando el metodo normalizado 2130 A-B, empleando un Colorimetro digital marca Hach modelo DR/890 y se expresa en Unidades Nefelometricas de Turbidez, UNT [13]. La dureza total se determino siguiendo la tecnica estandarizada Metodo 2340C [13]. Se estudio el aporte de carga ionica del lecho por medio de un experimento de percolacion de agua bidestilada donde se midio la conductividad del agua bidestilada de percolacion y se determino el perfil metalico en muestras selectas a lo largo del proceso de filtracion. Se seleccionaron muestras al inicio de la percolacion (1A, muestra de agua bidestilada), en el punto maximo de conductividad (2LA, 2G y 2V) y dos muestras a lo largo del descenso de la curva de conductividad (11LA, 21LA, 9G, 21G y 9V y 21V) para la realizacion de un perfil metalico de las muestras. El mismo se realizo en el Instituto de Investigacion para la Instrumentacion Analitica (ICIA), Cluj Napoca Rumania, por medio de un Plasma de induccion acoplado a un espectrometro de masas (ICPMS), equipado con una celda de reaccion dinamica ELAN DRC II, Perkin Elmer, Canada.

Resultados y Discusion

Superficie especifica y macroporosidad del lecho

Los granulos de los lechos preparados tienen una longitud promedio de (6,37 [+ o -] 0,98) mm y un diametro promedio de (4,09 [+ o -] 0,29) mm, resultando en un volumen promedio de granulo de 84,37 [mm.sup.3], con una variabilidad asociada del 22,36%. Esta variabilidad se debe a la fabricacion manual del lecho que hace dificil reproducir el tamano del granulo, sin embargo, este aspecto no influye en el proceso de adsorcion. En la Tabla 1 se muestran algunos parametros medidos en relacion al lecho calcinado. En todos los casos la superficie especifica tiene valores bajos comparables con la caolinita, sin embargo, el lecho fabricado con el material de Lagunillas se ve un poco favorecido en relacion a los otros dos tipos de materiales. La macroporosidad es el espacio vacio hasta donde el agua puede penetrar y no incluye la Microporosidad donde el agua por motivos de tension superficial no puede acceder. En todos los casos esta macroporosidad representa mas de un cuarto del volumen del lecho. Segun la literatura [14] los valores de la superficie especifica pudiesen estar subestimados, ya que el metodo de adsorcion de [N.sub.2] posee limitaciones de exactitud en solidos con superficies cargadas y que posean superficies especificas cercanas a 10 [m.sup.2] [g.sub.-1], debido justamente a la no polaridad de la molecula de [N.sub.2]. Esta no tiene un buen acceso a todos los sitios cargados como lo tendria una molecula polar como el agua [15].

Tomando en cuenta los resultados de la superficie especifica para los 200 g de lecho utilizado se cuenta entonces con una superficie total de 6764 [m.sup.2] para la adsorcion fisica en el caso del lecho preparado con el material litologico de Lagunillas y de 1304 y 2940 [m.sup.2] para los lechos preparados con los materiales de Los Guaimaros y El Vallecito respectivamente.

Caracterizacion de la muestra del agua residual

En la Tabla 2 se muestran algunas de las caracteristicas fisico quimicas analizadas en muestras, La muestra de agua residual es ligeramente alcalina y la conductividad es relativamente baja lo que puede explicarse porque la carga contaminante debe ser en su mayoria sustancias quimicas organicas no disociadas que no contribuyen a la acidez o a la alcalinidad del agua y tampoco a la conductividad. De hecho los solidos volatiles representan un 40% de los solidos totales lo que puede explicar el olor desagradable de la muestra. El valor de la turbidez es bajo debido a la dilucion con el agua del rio donde es vertida la descarga residual. Sin embargo, el punto de muestreo esta ubicado dentro de la zona de mayor turbidez de las aguas del rio Albarregas en relacion a la zona alta del rio [16].

Lavado del lecho filtrante

Para determinar cual es el aporte de los diferentes lechos a la carga ionica del agua que sera sometida al proceso de filtracion, se realizo un lavado de los diferentes materiales adsorbentes con agua bidestilada en un experimento de columna. En la Figura 1 se muestra, en escala logaritmica, la variacion de la conductividad de las alicuotas de 100 ml que fueron recolectadas para el proceso de filtrado con los diferentes lechos. Se evidencia un aporte inicial significativo de carga ionica al agua de lavado por parte del lecho calcinado preparado con el material de Lagunillas.

La literatura [3] reporta que este material litologico es mucho mas rico en especies metalicas, que los materiales provenientes de Los Guaimaros y El Vallecito. Muchas de estas especies metalicas pueden establecer un equilibrio de solubilidad entre la superficie del lecho y la fase acuosa que en este caso esta representada por el agua bidestilada. A pesar de que el proceso de calcinacion del lecho tiene como objetivo evitar su dispersion y solubilizacion en el agua, en la superficie de las pastillas puede quedar material no cementado (oxidos metalicos) que es facilmente extraible por el agua bidestilada y solubilizarse haciendo que la conductividad de la muestra se incremente. Una vez lavado el lecho la conductividad disminuye a menos de 50 [micron]S [cm.sup.-1]. Los lechos adsorbentes preparados con los materiales de Los Guaimaros y El Vallecito aportan carga ionica en cantidades mucho mas pequenas pero tienen un comportamiento similar.

Perfil metalico en el agua de lavado

En las siguientes Figuras se muestran los contenidos metalicos en el agua de lavado inicial del lecho. Se encontraron gran variedad de especies metalicas a diferentes niveles de concentracion, la gran mayoria a nivel de trazas. En la Figura 2 se muestra que el mayor aporte de Ca, Mg, K y Ca proviene del lecho calcinado fabricado con el material de Lagunillas, sin embargo, el agua de lavado muestra un contenido de calcio de unos 10 ppm que es rapidamente retenido en los diferentes medios adsorbentes.

Estos aportes disminuyen drasticamente a niveles de concentracion por debajo de 5 ppm con el proceso de lavado. En la Figura 3 se muestra el contenido metalico en las muestras del agua de lavado de aquellas especies metalicas en concentraciones por debajo de 1 ppm. Hay un mayor aporte inicial de Br y Li (> 1 ppm) por parte del lecho calcinado fabricado con el material de Lagunillas asi como de Cr, Al y Ti. El resto de los aportes metalicos en los otros lechos calcinados estan por debajo de 0,5 ppm los cuales se reducen a menos de 0,1 ppm por el proceso de lavado del lecho.

En la Figura 4 se muestran los contenidos de especies metalicas a niveles de decenas de ppb. En la primera de estas se nota un aporte de Se y As por parte del agua bidestilada. El primero disminuye a niveles no detectables con el proceso de lavado, sin embargo, el As continua solubilizandose durante el proceso de lavado, especialmente en el lecho calcinado fabricado con el material de Lagunillas donde se llegan a cuantificar cantidades de hasta 30 ppb.

En la Figura 5 se muestran los perfiles de especies metalicas por debajo de 3 ppb y se observan aportes mayores de Co, Ni y Mo en los lechos fabricados con los materiales de Lagunillas y El Vallecito. Se nota la presencia de Mo en la muestra de agua bidestilada que se suma al aporte de los lechos calcinados, por lo que proceso de lavado no logra disminuir significativamente como se observa en el caso del lecho calcinado fabricado con el material de Los Guaimaros.

Si bien los diferentes lechos aportan una carga ionica al agua filtrada, esta es pequena y la misma disminuye a niveles de concentracion de unidades o decimas de ppb despues del proceso de lavado. Esto es de esperarse ya que las constantes de solubilidad para las diferentes especies metalicas bajo la forma de oxidos o hidroxidos son bastantes pequenas, de hecho pueden tener valores de entre [10.sup.-10] y [10.sup.-40] lo que indica la poca solubilidad de los mismos [17].

Estos niveles de concentracion estan por debajo de las normativas para aguas residuales e inclusive normativas para aguas potables [18]. Siendo el objetivo del trabajo el filtrado de aguas con cargas contaminantes importantes, estos niveles de concentracion metalica no deberian representar peligro alguno para el medio ambiente en el destino final del agua residual.

A fin de confirmar la hipotesis de que el incremento de la conductividad de la solucion es causado por el aporte cationico de los diferentes lechos calcinados al agua de lavado se calcularon las correlaciones entre la concentracion de especies metalicas en milimoles y los valores de la conductividad de las soluciones respectivas. En la Figura 6 se muestran las correlaciones lineales entre estos dos parametros y en los tres casos de los diferentes lechos calcinados, los coeficientes de correlacion muestran una relacion directa entre la conductividad de la solucion y el contenido metalico como era de esperarse.

Experimentos de columna

La filtracion de la muestra de agua residual se realizo a traves de diversas columnas empacadas con los lechos tanto activados como no activados tal como se explico anteriormente. En la Figura 7 se muestran las variaciones de la turbidez de la muestra de ensayo filtrada a traves de los diferentes lechos a lo largo de la percolacion.

En general, los 4 lechos evaluados logran una reduccion de la turbidez del 50%, con respecto al valor inicial, despues de unos 200 ml de agua percolada, y de aproximadamente un 70%, despues de 600 ml de percolacion. El incremento inicial de la turbidez en algunos de los casos se debe al arrastre de material no cementado en el lecho adsorbente por el flujo de la muestra por la columna y el mismo es rapidamente lavado. Segun lo mostrado en las graficas, los filtros preparados con los lechos sin tratamientos quimicos de activacion de cargas presentan un mejor desempeno. Sin embargo, se observa un comportamiento diferencial entre los lechos preparados con los diferentes materiales litologicos. En el caso de los lechos activados por tratamiento acido, el lecho preparado con el material del vallecito logra reducir entre un 25 y un 50% mas turbidez en relacion a los lechos fabricados con los materiales del Lagunillas y Los Guaimaros. Algo similar ocurre con los lechos activados en medio alcalino y el sistema mixto.

En la Figura 8 se muestran las variaciones de la conductividad del agua de muestra filtrada a traves de los diferentes lechos a lo largo de la percolacion en una escala logaritmica a fin de apreciar mejor el comportamiento diferencial de los diferentes lechos adsorbentes. El incremento inicial de la conductividad se asocia a la disolucion de parte del material no sementado del lecho, como se explico anteriormente.

En general hay una tendencia a la disminucion de la conductividad en todos los casos estudiados, sin embargo, los lechos preparados con los materiales de El Vallecito y Los Guaimaros presentan un mejor desempeno en la reduccion de la conductividad de la muestra de ensayo. De estos, los lechos sin activar y activados en medio acido logran una reduccion en la conductividad entre 60 y 63% en relacion al valor inicial.

Los mismos lechos tanto el activado en medio alcalino como el lecho mixto solo logran disminuir la conductividad entre el 30 y 40% con respecto al valor inicial. Finalmente, el lecho fabricado con el material de Lagunillas solo logra disminuir la conductividad solo por debajo del 25%. La disminucion de la conductividad se debe basicamente a la adsorcion (especifica o no especifica) de especies quimicas cargadas sobre la superficie del lecho, lo que ya ha sido demostrado en trabajos ya mencionados anteriormente [6, 7, 9]. Estas especies pueden incluir principalmente aniones como fosfatos o sulfatos, cloruros o sulfuros que pueden ser removidos con estos lechos no activados y activados en medio acido, con lo que se generan cargas positivas debido a la protonacion de los oxidos anfoteros en la superficie del lecho.

Otro aspecto importante del lecho es que el mismo no produzca cambios importantes de pH en el agua filtrada y asi evitar etapas de neutralizacion en el tratamiento. En la Figura 9 se muestran las modificaciones del pH del agua de muestra filtrada a traves de los diferentes lechos a lo largo de la percolacion. Hay una influencia diferenciada de cada uno de los materiales sobre el pH, sin embargo, en general se observa que despues de cierto cambio inicial (hasta los 200 ml percolados) los valores de pH se estabilizan.

En la mayoria de los casos los valores de pH oscilan dentro del rango aceptado (6-8). Los lechos activados con HCl fabricados con los materiales de El Vallecito y Los Guaimaros acidifican significativamente la muestra de agua, lo que puede ocasionar la disolucion del Al y Fe desde la fase solida, es decir, desde el lecho.

Conclusiones

En la busqueda de nuevos materiales naturales que puedan ser utilizados en la preparacion de elementos filtrantes para tratamiento de aguas residuales, los materiales litologicos seleccionados muestran unas propiedades refractarias que les confiere resistencia termica y mecanica. Su composicion quimica rica en metales como Fe y Al, ademas de Ti y Mn en forma de oxidos anfoteros permite la generacion de cargas superficiales que dependen del pH con lo que se pueden preparar lechos adsorbentes con cargas electricas superficiales diferenciadas para la retencion, via adsorcion especifica o no especifica de especies quimicas cargadas presentes en el agua. Los resultados del presente trabajo mostraron que la aplicacion de estos medios granulares adsorbentes al proceso de filtracion de una muestra de agua residual, o algunas aguas naturales intervenidas, puede reducir los niveles de turbidez y conductividad de manera significativa, lo que sugiere que el lecho filtrante puede participar en los procesos de cernido de material causante de turbidez como materia organica y de adsorcion de iones que estan en solucion, como nutrientes o metales pesados. Otra de las ventajas del lecho propuesto es que el mismo se puede regenerar por medio de un recalcinado a altas temperaturas para quemar a materia organica adsorbida y/o un lavado quimico que regenere la superficie.

Referencias Bibliograficas

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[7] Millan, F., Prato, J. G., Garcia, M., Diaz, I. y Sanchez Molina, J. 'Adsorcion de iones Cu+2 y Zn+2 por materiales litologicos de carga variable, provenientes de suelos del estado Merida, Venezuela". Rev. Tec. Ing. Univ. Zulia. Vol. 36, No. 3 (2013) 195-201.

[8] Prato, J. G., Millan, F., Pariata, A. y Fuentes, M. "Caracterizacion de materiales litologicos termicamente modificados para la adsorcion de iones S[O.sub.4]-2 en aguas". Memorias X Congreso de la Sociedad Venezolana de Quimica, Universidad Simon Bolivar, Nucleo Vargas, Venezuela. 2011.

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[18] Decreto 883. "Normas para la Clasificacion y el Control de la Calidad de los Cuerpos de Agua y Vertidos o Efluentes Liquidos". Gaceta oficial No 5.021. 1995.

Recibido el 2 de Noviembre de 2016 En forma revisada el 19 de Mayo de 2017

Fernando Millan (1), Jose G. Prato (2), Tabatha Montilla (1) y Claudiu Tanaselia (3)

(1) IUPSM Merida, Esc. Ing. Quimica y Agronomia; (2) ULA, Fac. Ing. Escuela de Quimica, (3) INCDO-INOR 2000, Research Institute for Analytical Instrumentation, Cluj Napoca, Rumania.

Leyenda: Figura 1.--Variacion de la conductividad durante la percolacion de agua bidestilada a traves de los diferentes lechos adsorbentes preparados.

Leyenda: Figura 2.- Perfiles de especies metalicas mayoritarias 1A, muestra de agua bidestilada 2LA, 2G y 2V muestras de agua al maximo de conductividad, 11LA, 21LA, 9G, 21G y 9V y 21V muestras a lo largo del descenso de la curva de conductividad.

Leyenda: Figura 3.--Perfil de especies metalicas secundarias o subunitarias. 1A, muestra de agua bidestilada 2LA, 2G y 2V muestras de agua al maximo de conductividad, 11LA, 21LA, 9G, 21G y 9V y 21V muestras a lo largo del descenso de la curva de conductividad.

Leyenda: Figura 4.--Perfil de especies metalicas a nivel de unidades y decenas de ppb 1A, muestra de agua bidestilada 2LA, 2G y 2V muestras de agua al maximo de conductividad, 11LA, 21LA, 9G, 21G y 9V y 21V muestras a lo largo del descenso de la curva de conductividad.

Leyenda: Figura 5.--Perfil de especies metalicas a nivel de unidades de ppb. 1A, muestra de agua bidestilada 2LA, 2G y 2V muestras de agua al maximo de conductividad, 11LA, 21LA, 9G, 21G y 9V y 21V muestras a lo largo del descenso de la curva de conductividad.

Leyenda: Figura 6.--Correlacion entre la concentracion de metales en la solucion y la conductividad.

Leyenda: Figura 7.--Reduccion de la Turbidez en los diferentes lechos no activados y activados.

Leyenda: Figura 8.--Variacion de la conductividad en los diferentes lechos no activados y activados.

Leyenda: Figura 9.--Modificacion del pH en los diferentes lechos no activados y activados.
Tabla 1
Superficie especifica, densidad y macroporosidad de los
lechos calcinados preparados

Parametro                   Lagunillas   Guaimaros    Vallecito

Superficie especifica       33,82        6,52         14,70
([m.sup.2] [g.sup.-1])

Volumen de poro             140,06       71,63        91,6
([mircon]L [g.sup.-1])

Ancho de poro (A)           165,65       439,48       249,31

Densidad (g [mi.sup.-1])    1,70         1,68         1.60

Macroporosidad del          29,39        24,83        32,57
pellet (%)

Tabla 2
Caracteristicas fisico quimicas de muestras compuestas
del rio Albarregas

Parametro                                    Valor

pH                                           7,4
Conductividad ([micron]S [cm.sup.-1])        180
Temperatura ([grados]C)                      22,2
Turbidez (UNT)                               8
Solidos Totales (mg ST [L.sup.-1])           98,97 [micron] 2,17
Solidos Fijos (mg SM/[L.sup.-1])             59,56 [micron] 0,74
Solidos volatiles (mg SO [L.sup.-1])         39,42 [micron] 1,80
Dureza Total (mg [L.sup.-1] CaC[O.sub.3])    28,69
Olor                                         Desagradable
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Author:Millan, Fernando; G. Prato, Jose; Montilla, Tabatha; Tanaselia, Claudiu
Publication:Revista Tecnica
Date:Jan 1, 2018
Words:5083
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