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Tratamiento del colorante azo Rojo Directo 23 mediante reactores discontinuos secuenciados anaerobios/aerobios.

Treatment of Direct Red 23 Azo Dye by Anaerobic/Aerobic Sequencing Batch Reactors

INTRODUCCION

Cuando se tratan aguas residuales de procesos textiles, la remocion de colorantes es uno de los principales objetivos del tratamiento. La industria textil representa un importante sector economico a nivel mundial. Con el aumento en la demanda de productos textiles, la industria textil a incrementado los volumenes de descargas de aguas residuales, siendo este uno de los principales problemas de contaminacion en el mundo (Dos Santos et al., 2007). Los colorantes azo son utilizados para el proceso de tenido de textiles y se estima que las cantidades que no se fijan a las fibras dependen de la clase de colorante empleado, variando del 2 % cuando se usan colorantes basicos al 50 % cuando se usan colorantes reactivos (O'Neill et al., 1999); estas cantidades perdidas de colorante se liberan al ambiente como aguas residuales (Tan et al., 2000). Las descargas de colorantes en el medio ambiente deben evitarse no solo por razones esteticas, sino tambien por que muchos colorantes azo y los productos derivados del rompimiento del enlace azo son toxicos a la vida acuatica y mutagenicos a los humanos (Weisburger, 2002). Existen estudios relativos a la degradacion y toxicidad de los colorantes azo en condiciones anaerobias y aerobias en sedimentos de cuerpos receptores, donde se realiza la descarga de aguas residuales (Isik y Sponza, 2007; Ekici et al., 2001), sin embargo el conocimiento del destino y la toxicidad de los metabolitos generados es escaso.

Los colorantes azo son compuestos quimicos xenobioticos caracterizados por la presencia de uno o mas grupos azo (-N=N-), considerados uno de los mas importantes grupos de colorantes sinteticos. Son muy recalcitrantes a los procesos biodegradativos debido a su alta estabilidad a la luz y al ataque microbiano, originando una severa contaminacion de rios y agua subterranea en las areas donde se localizan industrias textiles y de colorantes (Stolz, 2001). Entre la familia de colorantes azo, los colorantes directos son moleculas relativamente grandes con alta afinidad por las fibras de celulosa, mediante fuerzas de Van der Walls. La mayoria tiene uno o mas enlaces azo o compuestos del tipo de ftalocianinas, estilbenos u oxacinas. De acuerdo al Colour Index (C.I., 1992), los colorantes directos forman la segunda mas grande clase de colorantes, cerca de 1600 colorantes son enlistados, pero solo aproximadamente el 30 % son producidos actualmente (van der Zee et al., 2003). El colorante azo Rojo Directo 23 (RD23 C.I. 29160) es uno de los colorantes con mayor aplicacion en la industria textil, es utilizado en el tenido de fibras de algodon, lino y rayon; es estable a la luz, se absorbe facilmente en el agua y su grado de fijacion en la fibra va del 70 al 95 % (O'Neill et al., 1999). En la figura 1 se muestra la estructura del colorante.

[FIGURA 1 OMITIR]

Los colorantes azo son resistentes a la biodegradacion aerobia en plantas de tratamiento convencionales (Shaul et al., 1991), sin embargo bajo condiciones anaerobias sufren fision reductiva produciendo aminas aromaticas incoloras, que generalmente requieren condiciones aerobias para su biodegradacion (Ekici et al., 2001). Los procesos anaerobios y aerobios son complementarios, de forma independiente ninguno es suficiente para eliminar la toxicidad de las aguas residuales textiles (Frijters et al., 2006). Algunas aminas se han descrito como recalcitrantes a las bacterias anaerobias con excepcion de algunas aminas sustituidas con grupos hidroxilo y carboxilo que fueron degradadas bajo condiciones metanogenicas (Razo et al., 1997).

Las aminas aromaticas son degradadas aerobicamente a N[O.sup.-.sub.3], [N.sub.2], C[O.sub.2], [H.sub.2]O y biomasa y sus caracteristicas carcinogenicas y mutagenicas son eliminadas (O'Neill et al., 1999; Melgoza et al., 2004), por lo que la combinacion de un tratamiento anaerobio para el rompimiento reductivo del enlace azo, seguido de un tratamiento aerobio para degradar las aminas producidas puede ser un sistema efectivo para lograr la mineralizacion de los colorantes azo. Sin embargo, hay dos limitaciones: en condiciones anaerobias la velocidad de reduccion es lenta por lo que se requieren tiempos de retencion hidraulica (TRH) muy largos para alcanzar la reduccion del colorante y por otra parte, el desconocimiento del destino final de las aminas aromaticas en la fase aerobia (van der Zee y Villaverde, 2005).

En la reduccion de colorantes azo, la velocidad de reaccion puede mejorarse por el uso de compuestos mediadores redox del tipo de las quinonas o cofactores enzimaticos como el dinucleotido de adenina flavina (DAF), que aceleran la velocidad de reaccion por el transporte de equivalentes reductores entre los compuestos electrodonadores y electroaceptores (Keck et al, 1997). En trabajos realizados por van der Zee et al. (2003), concluyeron que el uso de dosis continuas de antraquinona a concentraciones cataliticas incrementaron fuertemente las eficiencias de reduccion de colorantes azo y recomiendan que el mediador redox sea inmovilizado por ejemplo en carbon activado granular (CAG) debido a que presenta varios grupos activos en su superficie, incluyendo estructuras de quinonas.

El objetivo de esta investigacion fue evaluar el tratamiento del colorante azo RD23 en dos reactores: uno de lecho expandido y CAG como mediador redox y otro de biomasa suspendida, para determinar que sistema presenta mejores velocidades de reduccion y tiempos de retencion hidraulica. Tambien se evaluo la produccion de aminas aromaticas totales (AAT) en la fase anaerobia y la degradacion de estas en la fase aerobia del proceso.

MATERIALES Y METODOS

Determinacion experimental de la isoterma de adsorcion del RD23

Se determino la adsorcion del RD23 en el CAG (Filtrasorb 200), mediante el metodo estandarizado D 3860-89 (ASTM, 1990). Se colocaron diferentes dosis de carbon activado (adsorbente) en contacto con una solucion de 100 mg [L.sup.-1] de RD23 (adsorbato) durante 24 horas. Se determino la concentracion del adsorbato despues del equilibrio por unidad de peso del absorbente mediante la ecuacion 1. La concentracion de equilibrio se determino espectrofotometricamente a una longitud de onda maxima (Amax) de 501 nm.

[q.sub.e] = (Co-Ce) V/m (1)

Donde:

[q.sub.e] = Concentracion del adsorbato despues del equilibrio, mg [g.sup.-1]

Co = Concentracion inicial del adsorbato, mg [L.sup.-1]

Ce = Concentracion final de equilibrio del adsorbato despues de la adsorcion, mg [L.sup.-1]

m = Masa del adsorbente, g

V = Volumen del reactor, L

Se utilizo la isoterma de adsorcion de Freundlich para determinar la maxima capacidad de adsorcion del RD23 en el CAG por medio de la ecuacion 2 (Metcalf y Eddy, 2003):

(x/m) = [K.sub.f] [Ce.sup.1/n] (2)

Donde:

x/m = Masa del adsorbato adsorbido por unidad de masa del adsorbente, mg [g.sup.-1]

Ce = Concentracion de equilibrio del adsorbato en solucion despues de la adsorcion, mg [L.sup.-1]

Kf = Factor de capacidad de Freundlich, (mg adsorbato / g de CAG) [(L agua / mg adsorbato).sup.1/n]

n = Parametro de intensidad de Freundlich

Sistema experimental

Se utilizaron dos reactores cilindricos de 34 cm de altura y 12 cm de diametro, con un volumen total de 2 L, operados como reactores discontinuos secuenciados (SBR, por sus siglas en ingles), como se muestran en la figura 2. El reactor [R.sub.1] opero como un rector de lecho expandido con CAG en proporcion del 30 % del volumen, como medio de soporte de la biomasa y como mediador redox. El reactor [R.sub.2] opero como un reactor con biomasa suspendida. Los reactores se controlaron por medio de tres bombas peristalticas de velocidad variable (Master Flex, Cole-Parmer, Modelo 72200-62) y una bomba de aireacion (Modelo Elite 802) conectadas a un reloj programable (Chrontrol Model XT) para el control de la carga, recirculacion, descarga y aireacion respectivamente. Durante la fase aerobia el aire fue difundido desde el fondo del reactor a traves de un difusor poroso. La temperatura del reactor se controlo a 30 [+ o -] 1[grados]C, por medio de un sistema recirculador-calentador de agua (Poly Science Model 210). Se instalaron al reactor electrodos de pH y potencial de oxido-reduccion (ORP).

[FIGURA 2 OMITIR]

Caracteristicas del sustrato, de la biomasa y condiciones de operacion

Los reactores se inocularon con una mezcla de lodos activados aerobios provenientes de dos plantas de tratamiento, una de aguas residuales municipales y otra de aguas residuales industriales, en relacion 50 / 50. La concentracion de biomasa en cada reactor fue de 4,200 mg [L.sup.-1]. Se preparo agua residual sintetica con 25 mg [L.sup.-1] de RD23, 15 mg [L.sup.-1] de C[H.sub.3]COOH como cosustrato (fuente de carbono y de electrones para completar las reacciones de reduccion) en relacion molar 1:8 (RD23:C[H.sub.3]COOH) y medio mineral nutriente con la siguiente composicion (expresadas en mg [L.sup.-1]). 65.25 [K.sub.2]HP[O.sub.4], 100.2 [Na.sub.2]HP[O.sub.4].2[H.sub.2]O, 25.5 K[H.sub.2]P[O.sub.4], 7.5 N[H.sub.4]Cl, 22.5 MgS[O.sub.4].7[H.sub.2]O, 27.5 Ca[Cl.sub.2].2[H.sub.2]O, 0.25 Fe[Cl.sub.3].6[H.sub.2]O, 0.06 [H.sub.3]B[O.sub.3], 0.04 MnS[O.sub.4][H.sub.2]O, 0.04 ZnS[O.sub.4].7[H.sub.2]O, 0.03 [(N[H.sub.4]).sub.6][Mo.sub.7][O.sub.24] y 0.1 EDTA. Para la aclimatacion de la biomasa al RD23 y a los cambios de ambientes anaerobio/aerobio, en ambos reactores se utilizo la estrategia de eficiencias fijas, que consistio en permitir la adaptacion de la biomasa el tiempo necesario hasta alcanzar el 80 % de reduccion del RD23 en la fase anaerobia y el 80 % de eliminacion de las AAT durante la fase aerobia (Melgoza et al., 2000).

Metodos analiticos

Los parametros de pH y ORP se determinaron utilizando un potenciometro (Thermo Modelo Orion 720A+). La alcalinidad total como CaC[O.sub.3], fue determinada por volumetria, el oxigeno disuelto por el metodo electrometrico (Metodos estandarizados APHA, 2005). La determinacion del colorante RD23 se realizo a la longitud de onda de 501 nm en un espectrofotometro Perkin Elmer UV-VIS (Lambda 25); las AAT fueron determinadas a 440 nm, de acuerdo al metodo espectrofotometrico del pdimetilaminobenzaldehido (Oren et al., 1991).

RESULTADOS Y DISCUSION

Adsorcion del RD23 en el carbon activado

Se realizo la determinacion de la capacidad de adsorcion del RD23 en el CAG para asegurar que la eliminacion del colorante fuera por un proceso de biodegradacion y no por adsorcion. Los datos de la adsorcion del colorante RD23 en el CAG mostraron una maxima capacidad de adsorcion del colorante de 20 [+ o -] mg por gramo de CAG. La isoterma de adsorcion se determino aplicando el modelo de Freundlich, debido a que es adecuado para describir la adsorcion en materiales que presentan capas multiples como el CAG (Levine, 2004) ; tambien se aplico el modelo de Langmuir, pero los datos no se ajustaron a este modelo (datos no mostrados). En la figura 3 se muestran los resultados de la adsorcion donde qe es la concentracion de colorante en el equilibrio sobre el adsorbente y Ce es la concentracion de equilibrio del colorante en solucion; Kf y 1/n son constantes del sistema que indican la capacidad de adsorcion y la intensidad de adsorcion, respectivamente (Juang et al., 1997). El valor determinado para 1/n fue de 0.69 y Kf de 1.4312.

[FIGURA 3 OMITIR]

Aclimatacion de la biomasa

Los reactores partieron de un lodo inoculo no adaptado a la degradacion del RD23, por lo que la biomasa paso por un periodo de aclimatacion incluyendo una fase de seleccion bacteriana utilizando acido acetico como co-sustrato para proveer electrones para la reduccion del RD23, carbono y energia para el crecimiento y mantenimiento de la poblacion bacteriana, en esta etapa el co-sustrato es consumido en su totalidad. La aclimatacion de la biomasa se efectuo a traves de la estrategia de operacion de eficiencias de eliminacion fijas. El reactor [R.sub.1] empacado con CAG opero durante 90 dias y el reactor [R.sub.2] con biomasa suspendida, durante 118 dias. La alimentacion inicial en ambos reactores fue de 25 mg [L.sup.-1] de RD23. La aclimatacion en el [R.sub.1] se alcanzo a los 60 dias (ciclo 9), con eficiencias de degradacion constantes del 83 %. En el [R.sub.2] a los 110 dias de operacion (ciclo 12), la eficiencia de eliminacion del colorante fue del 63 %, no se alcanzo el 80 % establecido en la estrategia de operacion, por lo que se considero que el reactor no se habia aclimatado. La razon por la que no alcanzo el 80 % de reduccion del colorante puede ser explicado por que el sistema no conto con los equivalentes reductores ([H.sup.+]) necesarios para llevar a cabo la transferencia de electrones del cosustrato al colorante azo.

En el [R.sub.1] el tiempo de retencion mejoro de 288 a 72 h, despues de 60 dias de operacion, y en el [R.sub.2] el tiempo de retencion se mantuvo constante en 96 h, despues de los 110 dias de operacion como se muestra en la figura 4. La disponibilidad de [H.sup.+] derivados de la degradacion del cosustrato mejoro la velocidad de reduccion del RD23 permitiendo su biotransformacion a AAT en un menor TRH.

[FIGURA 4 OMITIR]

Desempeno del reactor

Despues de la aclimatacion, en el [R.sub.1] la concentracion de colorante se incremento a 50 mg [L.sup.-1] (ciclos 16 al 19) y a 100 mg [L.sup.-1] (ciclos 20 al 23), con eficiencias de degradacion del 84-1y 9-10 % respectivamente. La velocidad de reduccion del RD23 se incremento de 2.74 a 5.14 mg [L.sup.-1] [h.sup.-1] y la recuperacion de aminas aromaticas totales biotransformadas fue del 8 %. Posteriormente en la fase aerobia del proceso las AAT fueron eliminadas por oxidacion al 100 %. En la tabla 1 se presenta un resumen de la operacion de los reactores en el proceso anaerobio/aerobio.

En la figura 5 se observa el desempeno del reactor de lecho expandido con CAG ([R.sub.1]). El carbon activado contiene grupos quinona en su superficie que actuan como mediador redox (Boehm, 1994), permitiendo la transferencia de electrones entre el donador (cosustrato) y el aceptor (colorante). En la fase anaerobia se observo este efecto ya que la velocidad de reduccion del colorante se incremento 2 veces mas que en el [R.sub.2] al que se adiciono unicamente cosustrato. Este efecto tambien fue observado por van der Zee et al., (2003) quienes investigaron la importancia del carbon activado como mediador redox. La etapa limitante del proceso fue la reduccion anaerobia, ya que sino se efectua una reduccion optima del RD23 no se alcanza la biotransformacion a AAT que posteriormente se oxidaran en la fase aerobia, complementando ambas fases la eliminacion global del RD23.

[FIGURA 5 OMITIR]

El proceso anaerobio/aerobio integrado en un solo reactor operado en discontinuo secuenciado, ofrece la ventaja de no requerir la purga del sistema debido a la dinamica poblacional que mantiene el equilibrio del consorcio bacteriano en la biopelicula formada, originando una baja produccion de lodos. Este comportamiento tambien fue observado en trabajos realizados por Sirianuntapiboon et al., (2007), en el tratamiento de aguas residuales textiles en un reactor discontinuo secuenciado; Buitron et al. (2006), van Haandel y Marais (1999), y von Sperling et al. (2001) en procesos anaerobios /aerobios para el tratamiento de aguas municipales.

Con relacion a los parametros de control, en el [R.sub.1] el ORP promedio fue de-298 mV en la etapa anaerobia; en la etapa aerobia fue de +114 mV y el oxigeno disuelto se mantuvo en promedio de 5.6 mg [L.sup.-1]. Estos resultados aseguraron condiciones de reduccion y oxidacion en el sistema que son condiciones indispensables en este tipo de reactores que integran ambientes anaerobios y aerobios (Kudlich et al., 1997; Rau et al., 2002). En el [R.sub.2] en la fase reductiva el ORP promedio fue de-120 mV, no alcanzando las condiciones de reduccion. El pH promedio en los reactores fue de 7.1 unidades al final de la fase anaerobia y de 8.4 unidades en la fase aerobia. Durante la fase anaerobia la alcalinidad total como CaC[O.sub.3] se mantuvo en 350 mg [L.sup.-1] que fue suficiente capacidad buffer para amortiguar los cambios de pH. El tiempo de reaccion en el [R.sub.1] fue 72 horas para tratar 100 mg [L.sup.-1] RD23, con una eficiencia de remocion del 90 %.

Cineticas de reaccion

Se realizaron cineticas de reduccion y biotransformacion del RD23 a AAT en la etapa anaerobia y de eliminacion de las AAT en la fase aerobia (figura 6). La velocidad de reduccion del RD23 (qr) en el [R.sub.1] fue de 5.14 mg [L.sup.-1] [h.sup.-1], la velocidad de biotransformacion del RD23 a AAT fue de 0.15 mg [L.sup.-1] [h.sup.-1] y la velocidad de eliminacion de AAT fue de 0.51 mg [L.sup.-1] [h.sup.-1], 3 veces mas rapida que la velocidad de biotransformacion.

[FIGURA 6 OMMITIR]

En este trabajo la adicion de CAG como mediador redox en el [R.sub.1] favorecio la fase de reduccion del colorante, incrementando 12 veces la velocidad de reduccion. Dos Santos et al. (2004), utilizaron como mediadores redox antraquinona-2,6-disulfonato, antraquinona-2-sulfonato y Riboflavina, para evaluar el efecto de estos en la velocidad de reduccion de los colorantes Rojo Reactivo 2, Naranja acido 7 y Amarillo mordente 10 en pruebas a nivel laboratorio y observaron que con el uso de mediadores redox la velocidad de reduccion se incremento 8 veces. Sirianuntapiboon y Sansak (2007), trataron agua residual textil que contenia RD23 mediante un sistema de CAG-SBR, la concentracion que evaluaron fue de 40 mg [L.sup.-1] donde obtuvieron eficiencias de remocion del 94-97 % en un TRH de 180 h, 2.5 veces mas que el TRH alcanzado en este trabajo.

CONCLUSIONES

El tratamiento del colorante azo RD23 en el reactor de lecho expandido y carbon activado granular como mediador redox fue mas eficiente para la eliminacion del RD23 y de las aminas aromaticas generadas de su biotransformacion.

La eliminacion del colorante fue por microorganismos y no por adsorcion en el carbon activado. La capacidad de adsorcion del RD23 en el carbon activado fue de 20 mg [g.sup.-1].

El carbon activado actuo como mediador redox favoreciendo la velocidad de reduccion del colorante 12 veces mas.

La aclimatacion del reactor de lecho expandido se alcanzo a los 60 dias de operacion, ciclo 9. El tiempo de retencion se optimizo de 288 h a 72 h. La concentracion del RD23 se incremento de 25 a 100 mg [L.sup.-1] con eficiencias de eliminacion global promedio del 90 %.

La maxima velocidad de reduccion fue de 5.14 mg [L.sup.-1] h-1. En la fase anaerobia la recuperacion de aminas aromaticas totales fue del 8 %, estas fueron eliminadas al 100 % en la fase aerobia.

Para contrastar la eficacia del tratamiento propuesto en este trabajo se requieren posteriores estudios en sistemas en continuo y a mayor escala.

doi: 10.1612/inf.tecnol.4005it.08

AGRADECIMIENTOS

A la Facultad de Ciencias Quimicas e Ingenieria de la Universidad Autonoma del Estado de Morelos (Mexico) y al Consejo Nacional de Ciencia y Tecnologia, por el apoyo otorgado.

REFERENCIAS

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Fernanda Morales-Guzman (1) y Rosa M. Melgoza-Aleman (2)

Universidad Autonoma del Estado de Morelos, (1) Postgrado en Ingenieria y Ciencias Aplicadas, (2) Facultad de Ciencias Quimicas e Ingenieria/Centro de Investigacion en Ingenieria y Ciencias Aplicadas, Av. Universidad 1001, Col. Chamilpa, 62209 Cuernavaca, Morelos-Mexico (e-mail: rmelgoza@uaem.mx)
Tabla 1: Desempeno de los reactores en el tratamiento del colorante
azo RD23 *an/ae: anaerobio/aerobio ** AAT: Aminas aromaticas totales

                                                       EFICIENCIA
                             TIEMPO                        DE
                               DE                       REMOCION
                            REACCION   CONCENTRACION     GLOBAL
TIPO DE                     an/ae *        RD23           RD23
REACTOR         CICLOS        (h)      mg [L.sup.-1]      (%)

R1: Lecho        1-9         288-72         25             80
expandido    Aclimatacion
con CAG
                10-15        72-48          25             84

                16-19        48-48          50             84

                20-23        48-24          100            90

biomasa          1-14        384-96         25             63
suspendida

                            EFICIENCIA     VELOCIDAD
                                DE             DE
                             REMOCION      REDUCCION
TIPO DE                       AAT **     (mg [L.sup.-1]
REACTOR         CICLOS         (%)        [h.sup.-1])

R1: Lecho        1-9            85            0.9
expandido    Aclimatacion
con CAG
                10-15          100

                16-19          100            2.74

                20-23          100            5.14

biomasa          1-14           60            0.42
suspendida

                              VELOCIDAD
                                  DE
                              OXIDACION
TIPO DE                     (mg [L.sup.-1]
REACTOR         CICLOS       [h.sup.-1])

R1: Lecho        1-9             0.42
expandido    Aclimatacion
con CAG
                10-15

                16-19            0.52

                20-23            0.51

biomasa          1-14           0.0003
suspendida
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Author:Morales-Guzman, Fernanda; Melgoza-Aleman, Rosa M.
Publication:Informacion Tecnologica
Article Type:Report
Date:Feb 1, 2009
Words:4601
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