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Transporte electronico en cuasicristales.

Resumen

La dependencia de la temperatura de los coeficientes de transporte es examinada teoricamente en diferentes fases del sistema Al-Cu-Fe. Los calculos presentados en este trabajo estan dirigidos principalmente a la conductividad y la termopotencia electrica.

La dependencia espectral de la resistividad es modelada por medio de funciones Lorentzianas, en concordancia con nuestros resultados ab-initio, los cuales emplean la base de orbitales lineales muffin-tin (LMTO) y la formula de Kubo-Greenwood (basada en la teoria de respuesta lineal) para obtener la resistividad espectral.

Este modelo extrae las propiedades de los resultados ab-initio que son indispensables para explicar consistentemente los coeficientes de transporte arriba mencionados. Los resultados numericos presentados en el presente trabajo se encuentran en buen acuerdo con los valores encontrados experimentalmente.

PACS: 75.50Xj; 72.90.+y; 31.15.Ar

Palabras claves: Cuasicristales, Transporte electronico, Calculos ab-initio.

Abstract

The temperature dependent transport coefficients are theoretically examined in different phases of the Al-CuFe system. In the present work we focus on the conductivity and the thermoelectric power.

The spectral resistivity is modeled by means of Lorentzian functions, in agreement with our ab-initio results (linear muffin-tin orbital basis and Kubo-Greenwood formula).

This model considers the most important information of the ab-initio results in order to explain consistently the transport coefficients mentioned above. The numerical results shown in this work are in good agreement with the experimental ones.

Keywords: Quasicrystals, Electronic Transport, ab-initio Calculations.

1. Introduccion

Cuasicristales forman una nueva clase de materiales intermedia entre los sistemas cristalinos y amorfos. El primero posee simetria translacional y rotacional, mientras que el segundo se le considera desordenado (realmente poseen orden local). Los materiales cuasicristalinos poseen simetria rotacional pero no translacional y adicionalmente, poseen correlaciones de largo alcance, lo cual los diferencia notoriamente de los materiales amorfos (mire figura 1). Tambien, dependiendo de la composicion quimica, se han encontrado cuasicristales estables o meta-estables.

Cabe mencionar que el descubrimiento [1] de los cuasicristales en 1984 provoco una crisis en la cristalografia clasica, la cual ya tiene dos centurias de antiguedad, obligando a la reformulacion de sus reglas canonicas. Antes de ello se sabia que cualquier cristal podia ser descrito completamente usando una celda unitaria y su conjunto de tres vectores basicos. Mas aun, el famoso cristalografo frances Bravais demostro que, de acuerdo a la simetria translacional, en un espacio tridimensional existen solo 14 diferentes formas de distribuir los atomos. Esto dio lugar a las bien conocidas estructuras cubicas, hexagonales. tetragonales v sus derivados. De igual manera, debido a la condicion de llenar el espacio con un numero entero de celdas unitarias, algunas Corresponding author. e-mail: landayyroy:g sci.kun.nl simetrias de rotacion eran prohibidas. Sin embargo, los cuasicristales poseen algunas de esas simetrias prohibidas. Ahora se conocen cuasicristales con simetria octagonal, decagonal, dodecagonal, e icosaedrica. Una amplia generalizacion de la cristalografia, en dimensiones mayores que tres, es necesaria para entender estas nuevas simetrias prohibidas. De esta manera suficientes grados de libertad (definida por la dimension del hiper-espacio) son obtenidos para tomar en cuenta las coordenadas irracionales de los atomos.

La pregunta fundamental de como reacciona un electron ante la presencia de un potencial cuasicristalino es de sumo interes. Es sabido que un electron se comporta balisticamente (como una onda de Bloch) ante la presencia de un potencial periodico y que el desorden induce al electron a localizarse. En cuasicristales se habla de una nueva tendencia del electron hacia un estado critico, multifractalico, el cual convive con estados extendidos y localizados.

[FIGURA 1 OMITIR]

Cuasicristales unidimensionales, por ejemplo, muestran un espectro fractalico de Cantor [2]. El escenario en sistemas reales tridimensionales es mucho mas complicado y hasta ahora materia de investigacion.

Este nuevo caracter del electron trae como consecuencia sorprendentes e inesperadas propiedades de transporte en cuasicristales. Por ejemplo, la resistividad alcanza valores no metalicos, de ordenes de magnitud entre [10.sup.3] - [10.sup.6] [[micron]][ohmio] cm, que no son esperados en materiales formados por 60-70% de aluminio (elemento conocido como buen metal) [3], la termopotencia tiene valores grandes, puede ser positiva o negativa [3] e incluso puede hacer transiciones de valores negativos a positivos al incrementar la temperatura [4]. Comportamientos inusuales tambien han sido encontrados en otros coeficientes de transporte (para mayores detalles mire [5,6]).

El interes por emplear cuasicristales para aplicaciones tecnologicas ha ido en aumento en los ultimos anos. Propiedades especialmente excitantes para aplicaciones industriales son su bajo coeficiente de friccion [7,8], alta dureza [9] y baja energia superficial [7,10]. Mas aun, estudios experimentales [11,12] y teoricos [13,14] indican que cuasicristales son candidatos potenciales para aplicaciones termoelectricas, debido a la inherentemente baja conductividad termica [15], 1-3 W/mK, la cual es poco sensitiva a pequenos cambios en la composicion quimica y los altos valores de la termopotencia ([aproximadamente igual a] 80 [[micron]]V/K) en algunos casos [11]) asi como tambien su amplio rango de conductividades, 0.01- 5000 [([ohmio] cm]).sup.1]. Asi, ya se pueden encontrar en el mercado sartenes recubiertas con cuasicristales que son, comparadas con sartenes de teflon, mas eficientes. Otras potenciales aplicaciones se encuentran en la industria de la aviacion y en la nano-tecnologia.

El presente trabajo esta organizado como sigue: en la siguiente seccion introduciremos las relaciones basicas que usaremos en nuestros calculos y el modelo que sera usado para la resistividad espectral. La tercera seccion esta dedicada a la presentacion de los resultados. Las conclusiones son expuestas en la cuarta seccion.

2. Conceptos Basicos y Modelo

En lo que sigue describiremos las propiedades de transporte (conductividad y termopotencia) en base a la resistividad espectral, [??]([epsilon]), la cual es calculada empleando la formula de Kubo-Greenwood [16,17],

[EXPRESION MATEMATICA IRREPRODUCIBLE EN ASCII]

Donde V, | i> y v son el volumen del sistema, el estado electronico, con energia E;, y el operador de velocidad, respectivamente. Los elementos del operador de velocidad son calculados usando las funciones de onda en la base de los orbitales lineales muffin-tin (linear mufn-tin orbitais, LMTO) siguiendo el esquema empleado por Hobbs [18] y Arnold [19]. La dependencia de la temperatura de la conductividad es calculada de

[sigma](T) = [integrarl] d[epsilon][??]([epsilon]) (- [derivada parcial]([epsilon],T)/ [derivada parcial] [epsilon]). (2)

La termopotencia, S(T), es obtenida de la formula

[EXPRESION MATEMATICA IRREPRODUCIBLE EN ASCII] (3)

Donde f([epsilon],T) es la funcion de distribucion de Fermi-Dirac y [[my]](T) = [[epsilon].sub.F] - ([[pi].sup.2]/6)([n.sub.F]'/[n.sub.F])[([k.sub.B]T).sup.2] es el potencial quimico [21]. La conductividad espectral, [??]([epsilon]), es obtenida de [??]([epsilon]) - [[??].sup.-1] ([epsilon] (mire ecuacion 1).

3. Resultado y Discusion

La densidad de estados electronicos y la resistividad espectral son calculados autoconsistentemente en las siguientes fases: aproximante 1/1 (fase hipotetica) del cuasicristal icosaedrico, modelo de Cockayne [23], el cual tiene una celda unitaria de [.sub.a]=12.3 Amstrongs conteniendo 128 atomos por celda elemental. Aqui vale la pena apuntar que las fases aproximantes son cristales con cientos de atomos por celda elemental (en el caso de los aproximantes mas pequenos) los cuales, comparados con los cuasicristales de similar composicion quimica, poseen similar orden local. Trabajos experimentales muestran que las propiedades de transporte de ambas fases tambien son similares [5]. En el caso de sistemas amorfos, el modelar su estructura no . siempre es sencillo. Para sistemas amorfos de tres componentes la tarea es aun mas complicada debido a que los correspondientes potenciales de interaccion son desconocidos. Potenciales de Morse se han aplicado para fases icosaedricas Al-Mn [24]. En el presente trabajo

En vista que [??]([epsilon]) solo se puede obtener numericamente para algunos modelos cristalinos que tienen orden local semejante al cuasicristal (tambien conocidos como aproximantes) es necesario construir un modelo para [??]([epsilon]) de tal forma que contenga las propiedades mas importantes del material bajo estudio, en este caso cuasicristales. Efectivamente, nosotros hemos propuesto un modelo para la resistividad espectral usando Lorentzianas y basandanos en nuestros resultados ab-initio [22]. Cada Lorentziana:

L([epsilon]-([[epsilon].sup.sc.sub.F] + [delta]), [gamma])=([gamma] / [pi]) / [([[[epsilon].sup.sc.sub.F) + [delta])).sup.2] + [[gamma].sup.2]], esta caracterizada por su altura, 1/([pi][gamma], su posicion, [delta], con referencia a la energia de Fermi calculada autoconsistentemente, [[epsilon].sup.sc.sub.F]. En este modelo a resistividad espectral se expresa como sigue (los parametros correspondientes a las fases aproximante y amorfa son listados en la tabla I),

[??]([epsilon]) =A[L([epsilon] - [[delta].sub.1, [[gamma].sub.1]) + [alfa]L([epsilon] - [[delta].sub.2], [[gamma].sub.2])] (4)

aplicamos los mismos potenciales y usando el metodo de Monte-Cario obtenemos un modelo estructural para el sistema amorfo [alfa]-[Al.sub.84] [Fe.sub.16]

En lo que sigue usaremos dos posibles niveles de energia de Fermi (Fig interior 2.b, puntos 1,2 alrededor del pico angosto de la resistividad espectral) para calcular tanto la conductividad como la termopotencia. Tales corrimientos de la energia de Fermi de su valor ideal pueden ser causados por defectos estructurales o en la decoracion quimica [3].

En la Fig 2.a se puede apreciar la dependencia de la temperatura de la conductividad normalizada, s = [sigma](T) / [sigma] (300K), para la fase aproximante. Se puede ver que [s.sub.0] = [sigma](0) / [sigma](300K) esta, para ambas energias de Fermi, dentro de los valores encontrados experimentalmente. Mas aun, su dependencia con la temperatura tambien se encuentra en buen acuerdo con los datos experimentales [4].

La Fig.2b muestra la dependencia de la temperatura de la termopotencia, la cual es positiva o negativa, dependiendo de si la energia de Fermi esta a la izquierda o a la derecha del pico angosto de la resistividad espectral (mire figura interior 1b). Los valores obtenidos estan, nuevamente, en buen acuerdo con los datos experimentales [4]. Nuestros calculos muestran que valores grandes (positivos o negativos) de la termopotencia pueden surgir en sistemas icosaedricos, a raiz de pequenos cambios en la energia de Fermi que se debe encontrar en picos angostos de la resistividad espectral. Experimentalmente, transiciones entre ese tipo de termopotencias puede ocurrir durante procesos de annealing [4].

Las Fig.2.a,b muestran los resultados comparativos entre los calculos usando la resistividad espectral ab-initio (ecuacion 1, lineas solidas) y la modelada (ecuacion 4, lineas punteadas). Como se puede apreciar, el modelo puede describir bien las propiedades de transporte electronico en cuasicristales (mayores detalles del presente trabajo pueden ser encontrados en la referencia [22]).

[FIGURA 2 OMITIR]

4. Conclusiones

La conductividad (resistividad) electrica y la termopotencia han sido investigados en dos fases del sistema Al-Cu-Fe: el aproximante hipotetico (1/1) del cuasicristal i-AlCuFe y el modelo amorfo [alfa]-[Al.sub.84] [Fe.sub.16]. Nosotros hemos mostrado que el comportamiento peculiar de la fase aproximante es debido al pseudogap angosto de la conductividad (pico angosto de la resistividad) cerca de la energia de Fermi, la cual no esta presente en la fase amorfa. Las diferentes curvas de la termopotencia se pueden explicar indicando que estan dadas por corrimientos el nivel de Fermi debido a defectos en los sistemas reales. El modelo de la resistividad espectral extrae las caracteristicas mas esenciales de nuestros resultados ab-initio y pueden explicar bastante bien los resultados experimentales.

AGRADECIMIENTOS

Quiero expresar mi agradecimiento a la Facultad de Ciencias Fisicas de la Universidad National Mayor de San Marcos por las facilidades que me brindaron durante la preparacion de este articulo.

Referencias

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C. V. Landauro (a) *

(a) Facultad de Ciencias Fisicas, Universidad Nacional Mayor de San Marcos Ap. Postal 14-0149, Lima 14, Peru.
Tabla I. Parametros empleados para modelar la resistividad
espectral de la menor fase aproximante del cuasicristal
icosahedrico, i-AlCuFe(1/1), y la fase amorfa,
[alfa]-[Al.sub.84][Fe.sub.16] (detalles estructurales de estas
fases son descritas en la siguiente seccion).

       Fase            A[[micron]      [delta]       [[gamma].sub.1]
                     [ohmio]meV]        [eV]              [eV]

  i-AlCuFe(1/1)        471.25           -0.2              0.40
[alfa]-[Al.sub.84]
   [Fe.sub.16]         1138.83          -1.0              1.60

       Fase            A[[micron]      [delta]       [[gamma].sub.1]
                     [ohmio]meV]        [eV]              [eV]

  i-AlCuFe(l/l)         0.10            0.23               25
[alfa]-[Al.sub.84]
   [Fe.sub.16]          0.00              -                -
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Author:Landauro, C.V.
Publication:Revista de investigacion de fisica
Date:Jan 1, 2005
Words:2600
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